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combination of simultaneous thermal analysis, evolved gas analysis and non-ambient XRD techniqueswas used to characterise and investigate the conversion reactions of ammonium uranates into uraniumoxides. Two solid phases of the ternary system NH3 UO3 H2O were synthesised under specifiedconditions. Microspheres prepared by the sol-gel method via internal gelation were identified as3UO3,2NH3,4H2O, whereas the product of a typical ammonium diuranate precipitation reaction wasassociated to the composition 3UO3,NH3,5H2O. The thermal decomposition profile of both compoundsin air feature distinct reaction steps towards the conversion to U3O8, owing to the successive release ofwater and ammonia molecules. Both compounds are converted into a-U3O8 above 550 C, but thecrystallographic transition occurs differently. In compound 3UO3,NH3,5H2O (ADU) the transformationoccurs via the crystalline b-UO3 phase, whereas in compound 3UO3,2NH3,4H2O (microspheres) anamorphous UO3 intermediate was observed. The new insights obtained on these uranate systemsimprove the information base for designing and synthesising minor actinide-containing target materialsin future applications.

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