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Electrochemical CO<sub>2</sub> conversion to methane, powered by intermittent renewable electricity, provides an entrancing opportunity to both store renewable electric energy and utilize emitted CO<sub>2</sub>. Copper-based single atom catalysts are promising candidates to restrain C-C coupling, suggesting feasibility in further protonation of CO* to CHO* for methane production. In theoretical studies herein, we find that introducing boron atoms into the first coordination layer of Cu-N<sub>4</sub> motif facilitates the binding of CO* and CHO* intermediates, which favors the generation of methane. Accordingly, we employ a co-doping strategy to fabricate B-doped Cu-N<sub>x</sub> atomic configuration (Cu-N<sub>x</sub>B<sub>y</sub>), where Cu-N<sub>2</sub>B<sub>2</sub> is resolved to be the dominant site. Compared with Cu-N<sub>4</sub> motifs, as-synthesized B-doped Cu-N<sub>x</sub> structure exhibits a superior performance towards methane production, showing a peak methane Faradaic efficiency of 73% at -1.46 V vs. RHE and a maximum methane partial current density of -462 mA cm<sup>-2</sup> at -1.94 V vs. RHE. Extensional calculations utilizing two-dimensional reaction phase diagram analysis together with barrier calculation help to gain more insights into the reaction mechanism of Cu-N<sub>2</sub>B<sub>2</sub> coordination structure.
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