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Abstract Antiferromagnetic spin dynamics is the key issue to develop spintronic devices. We adopt ab initio nonadiabatic molecular dynamics with spin–orbit-coupling (SOC) to investigate photoinduced spin dynamics in an antiferromagnetic semiconductor MnPS 3 monolayer. Optical doping triggers MnPS 3 from Néel antiferromagnetic to ferromagnetic phase at an experimentally achievable electron–hole pair density of 1.11 × 10 14 cm −2 . This phase transition can be ascribed to the light-induced mid-gap states of S- p orbitals, which lower the electron excitation energy and strengthen the SOC effect between S- p and Mn- d orbitals. The excited S- p electrons first decay to the mid-gap states due to p – p electron–phonon-coupling and then relax to the spin-down Mn- d orbitals via SOC. Such a dramatic relaxation process prolongs the photogenerated carrier lifetime up to 648 fs, providing an explanation for the unusual optoelectronic performance of MnPS 3 . The reversible switching of magnetic order via optical means gives an important clue for information storage and highly efficient photocatalysts utilizing antiferromagnetic semiconductors.
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