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Thermoelectric‐based waste heat recovery requires efficient materials to replace conventional non‐eco‐friendly Te‐ and Pb‐based commercial devices. Ternary copper chalcogenide‐based famatinite (Cu 3 SbS 4 ) compound is one of the practical substitutes for traditional thermoelectric materials. However, the pristine Cu 3 SbS 4 inherits poor structural complexion, large thermal conductivity, and low power conversion efficiency. To develop high‐efficiency Cu 3 SbS 4 , InSb nanoinclusions are incorporated via high‐energy ball milling followed by the hot‐press densification method. Incorporating InSb nanoinclusions to lower thermal conductivity via phonon scattering while increasing the thermopower via a carrier energy filtering process. The thermoelectric performance (ZT) of ≈0.4 at 623 K is obtained in Cu 3 SbS 4 ‐3 mol% InSb nanocomposite, which is ≈140% higher than pure Cu 3 SbS 4 . Both mechanical and thermal stability are improved by grain boundary hardening and dispersion strengthening. Thus, a facile nanostructured Cu 3 SbS 4 with added InSb nanoinclusions is delivered as a highly efficient, eco‐friendly, structurally‐, thermally‐, and mechanically‐stable material for next‐generation thermoelectric generators.
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