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Abstract Programmable artificial photosynthetic cell is the ultimate goal for mimicking natural photosynthesis, offering tunable product selectivity via reductase selection toward device integration. However, this concept is limited by the capacity of regenerating the multiple cofactors that hold the key to various reductases. Here, we report the design of artificial photosynthetic cells using biotic–abiotic thylakoid–CdTe as hybrid energy modules. The rational integration of thylakoid with CdTe quantum dots substantially enhances the regeneration of bioactive NADPH, NADH and ATP cofactors without external supplements by promoting proton-coupled electron transfer. Particularly, this approach turns thylakoid highly active for NADH regeneration, providing a more versatile platform for programming artificial photosynthetic cells. Such artificial photosynthetic cells can be programmed by coupling with diverse reductases, such as formate dehydrogenase and remodeled nitrogenase for highly selective production of formate or methane, respectively. This work opens an avenue for customizing artificial photosynthetic cells toward multifarious demands for CO 2 conversion.
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