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Ar<sup>+</sup>+N<sub>2</sub> → Ar+N<sub>2</sub><sup>+</sup> has served as a paradigm for charge-transfer dynamics studies during the last several decades. Despite significant experimental and theoretical efforts on this model system, state-resolved experimental investigations on the microscopic charge-transfer mechanism between the spin-orbit excited Ar<sup>+</sup>(<sup>2</sup>P<sub>1/2</sub>) ion and N<sub>2</sub> have been rare. Here, we measure the first quantum state-to-state differential cross sections for Ar<sup>+</sup>+N<sub>2</sub> → Ar+N<sub>2</sub><sup>+</sup> with the Ar<sup>+</sup> ion prepared exclusively in the spin-orbit excited state <sup>2</sup>P<sub>1/2</sub> on a crossed-beam setup with three-dimensional velocity-map imaging. Trajectory surface-hopping calculations qualitatively reproduce the vibrationally dependent rotational and angular distributions of the N<sub>2</sub><sup>+</sup> product. Both the scattering images and theoretical calculations show that the charge-transfer dynamics of the spin-orbit excited Ar<sup>+</sup>(<sup>2</sup>P<sub>1/2</sub>) ion differs significantly from that of the spin-orbit ground Ar<sup>+</sup>(<sup>2</sup>P<sub>3/2</sub>) when colliding with N<sub>2</sub>. Such state-to-state information makes quantitative understanding of this benchmark charge-transfer reaction within reach.
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