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Barium niobates with different crystalline structures and morphologies were prepared <i>via</i> a hydrothermal method and applied as a support for a ruthenium catalyst in ammonia synthesis. The sample synthesized with a nominal Ba/Nb ratio = 2.0, having a pure Ba<sub>5</sub>Nb<sub>4</sub>O<sub>15</sub> crystalline phase and uniform flake-like structure, exhibited the best performance as a support in ammonia synthesis. The flake-like substrate favored the uniform distribution of ruthenium on its surface, which could promote ruthenium to expose more B5 sites. Addition of a Ba- or Cs-promoter enhanced the activity of the Ru/Ba<sub>5</sub>Nb<sub>4</sub>O<sub>15</sub> catalyst markedly. The highest rate of ammonia synthesis over 2Cs- and 1Ba-4 wt% Ru/Ba<sub>5</sub>Nb<sub>4</sub>O<sub>15</sub> was 4900 and 3720 (μmol g<sup>-1</sup> <sub>cat</sub> h<sup>-1</sup>) at 0.1 MPa and 623 K, respectively. Both catalysts were stable during the reaction for 72 h at 673 K and 0.1 MPa. Thus, the synthesized Ba<sub>5</sub>Nb<sub>4</sub>O<sub>15</sub> is expected to be a promising oxide support for ruthenium catalysts for ammonia synthesis.
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