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The opto-electronic properties and solar cell efficiency of halide perovskites A<sub>2</sub>LiInBr<sub>6</sub> (A = Rb, Cs) are investigated using density functional theory (DFT) through WEIN2k and SCAPS-1D. The electronic characteristic of A<sub>2</sub>LiInBr<sub>6</sub> (A = Rb, Cs) compounds reveal their direct bandgap semiconductor nature and are active in visible rang. The results indicate that substituting Cs with Rb causes a slight narrowing of the bandgap. According to the optical analysis, these compounds possess dynamic visible-range optical properties that make them ideal for application in opto-electronic devices and solar cells. The A<sub>2</sub>LiInBr<sub>6</sub> (A = Rb, Cs) absorber layer is employed to simulate the solar cell efficiency of these lead free perovskite-based device. The optimized FTO/WS<sub>2</sub>/A<sub>2</sub>LiInBr<sub>6</sub> (A = Rb, Cs)/Spiro-MeOTAD/Cu solar cells exhibit the best performance with WS<sub>2</sub> as the ETL and Spiro-MeOTAD as the HTL having <i>V</i> <sub>oc</sub> value of 2.27 V and 1.85 V, <i>J</i> <sub>sc</sub> value is 11.35 and 11.44 mA cm<sup>-2</sup>, FF is 73.24% and 83.84%, PCE is 18.88% and 17.97%, <i>R</i> <sub>s</sub> is 9.94 and 4.88 Ω cm<sup>2</sup> and <i>R</i> <sub>sh</sub> is 1.35 and 1.14 Ω cm<sup>2</sup> respectively. As a result, this research paves the way for future experiments to create entirely inorganic perovskite photovoltaics, free of lead toxicity and exhibit improved photovoltaic ability.
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