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The direct aziridination of alkenes using iminoiodinanes as nitrogen source is successfully achieved by applying the copper(I) complex [Cu(dmp) 2 ]Cl (dmp = 2,9‐dimethyl‐1,10‐phenanthroline), being an established photocatalyst. The copper complex exhibits high activity in the dark for aziridination, complementing recently reported photoredox‐catalyzed aziridinations with Ru(bpy) 3 Cl 2 , which enables the transformation to occur at room temperature with low catalyst loading (1 mol%) and short reaction times (down to 10 min). Notably, the aziridine derived from α‐methyl styrene undergoes visible‐light‐driven, copper‐catalyzed atom transfer radical addition to yield functionalized amines, highlighting the dual role of [Cu(dmp) 2 ]Cl as both aziridination and photoredox catalyst for streamlined synthesis to complex nitrogen‐containing scaffolds.
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