고효율 단색 및 풀컬러 양자점 전계 발광 다이오드 제작 및 특성 연구 :High-efficiency monochromatic and full-color quantum dot-light-emitting diodes

이기헌

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자료유형: 학위논문

저자정보: 이기헌 (홍익대학교, 홍익대학교 대학원)

지도교수: 양희선

발행연도: 2017

저작권: 홍익대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

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양자점은 반도체 특성을 가지는 나노 입자로 크기가 변화함에 따라 밴드갭 및 발광 파장의 제어가 가능하다. 양자점의 크기가 Bohr radius 보다 작아지게 되면 벌크 상태의 반도체 소재가 보유하던 연속적인 에너지 준위가 불연속적으로 양자화 되어 벌크 상태와는 전혀 다른 광학 및 전기적 특성을 나타내게 되는데 이를 양자제한효과(quantum confinement effect)라 한다. 이 독특한 특성 외에도 양자점의 높은 발광 효율, 좁은 발광 반폭값(full-width-at-half-maximum)으로 인한 높은 색순도(color purity) 및 광안정성(photostability)과 같은 장점들을 활용하는 많은 연구들이 진행되고 있다. 이러한 장점을 가지는 양자점을 발광층으로 사용한 양자점 전계 발광 다이오드(quantum dot-light-emitting-diode, QLED)는 차세대 디스플레이 후보로 각광받고 있고, 유기물과 무기물을 전하 수송층으로 사용하는 hybrid 형식의 type-IV 구조를 적용하면서 성능이 비약적으로 상승하였다. 하지만 QLED에서 소자의 성능 제한 인자인 양자점의 발광 효율, 비발광 메커니즘인 Forster resonance energy transfer(FRET) 와 오제 재결합(Auger recombination)으로 인해 낮은 효율과 높은 구동 전압 등의 문제를 보이고 있다.
이에 본 연구에서는 용액 공정 기반의 고효율 청색, 녹색 및 적색의 단색 발광 QLED와 청색, 녹색 및 적색 양자점의 단일 혼합층 방식 및 적층 방식의 풀컬러 QLED를 제작하였다. 본 소자 제작에 앞서, 우선 Ⅱ-Ⅵ족 기반 ZnCdS/ZnS 조성의 청색, CdSe@ZnS/ZnS 조성의 녹색 및 CdSeS/ZnS 조성의 적색 양자점을 합성하였다. 합성된 청색, 녹색 및 적색 양자점은 모두 높은 양자 효율을 보이고 있으며, 각각 11.3, 12.7, 7.6nm의 큰 입자 크기를 가지는 것을 확인하였다. 또한 두꺼운 ZnS 쉘을 형성하여 소자에서의 FRET을 효과적으로 억제하고자 하였으며, 코어와 쉘 사이에 alloy 형태의 완만한 계면 준위를 가지는 경계면을 형성함으로써 오제 재결합을 최소화하고자 하였다. 우선 본 양자점들을 이용하여 우수한 발광 휘도 및 전류 효율 특성의 청색 및 녹색 단일 발광 QLED를 제작하였다. 이를 바탕으로 청색, 녹색 및 적색 양자점의 단일 혼합층 기반의 풀컬러 QLED를 제작하여 인가전압 및 혼합 발광층의 조성에 따른 EL 스펙트럼의 변화를 통해 서로 다른 밴드갭을 가지는 양자점 사이의 에너지 전달을 관찰하였다. 일반적으로 용액 공정을 이용하여 양자점을 순차적으로 적층할 때 먼저 형성되어 있던 양자점 박막이 손상을 입게 되는 중간층 혼합이 발생하는 문제점이 있다. 이를 위해 기존에 보고되지 않은 방법인 ZnO 나노 입자를 버퍼층으로 사용하여 층간 혼합이 없는 적층 방식의 청색, 녹색 및 적색 양자점 층 기반 QLED를 제작하였으며, 이때 양자점 간 적층 순서에 따른 EL 특성 변화를 최초로 제시하였다.

Band gap and emission wavelength of quantum dots (QDs), semiconductor nanoparticles, can be controlled by changing their particle size. When the particle size of QDs becomes smaller than their Bohr radius, the continuous energy states in bulk semiconductor are quantized to the discrete energy states, showing size-dependent optical and electrical properties, different from those in bulk state. This is called quantum confinement effect. Apart from such unique attributes, fluorescent QDs can exhibit high quantum yield (QY), high degree of color purity with narrow full-width-at-half-maximum, and photostability. Taking full advantage of these fluorescent merits, electrically-driven quantum dot-light-emitting-diode (QLED), whose performance has been dramatically improved by introducing hybrid type-VI structure with the combination of organic/inorganic charge transport layers along with an emissive layer (EML) of QDs, have recently attracted a substantial attention as next-generation display device. Compared to organic light-emitting-diode (OLED), however, QLED still shows a low device efficiency, which is likely associated with non-radiative mechanisms of Forster resonance energy transfer (FRET) and/or Auger recombination.
In this study, solution-processed, highly efficient, and monochromatic blue (B), green (G), and red (R) QLEDs were first fabricated, and full-color QLEDs adopting either an tricolored RGB QDs-mixed single EML or RGB QDs-stacked multi-EMLs were further investigated. Prior to device fabrication, high-quality B-emitting ZnCdS/ZnS, G-emitting CdSe@ZnS/ZnS, and R-emitting CdSeS/ZnS QDs have been synthesized. All B, G, R QDs exhibited high QYs over 75% with relatively large sizes of 11.3, 12.7, 7.6 nm, respectively. To effectively suppress FRET and Auger recombination in QLEDs, the core/shell structures of QDs were elaborately engineered, particularly developing a thick ZnS outer shell and smooth energetic potential between core and shell through the formation of composition-gradient, alloyed interface. Fabrication of monochromatic B- and G-emitting QLEDs displaying excellent luminances and current efficiencies were first demonstrated. Subsequently, full-color QLED with an RGB QDs-mixed single EML with the highest efficiency to date was further fabricated. In such a full-color device, the energy transfer between different-colored QDs of EML was described based on bias- and EML composition-dependent electroluminescent (EL) spectral evolutions. In general, when different types of QDs are sequentially stacked through a consecutive solution process, a critical processing problem of interlayer mixing, causing the damage on underlying QDs layer in the course of the following QD layer, is usually accompanied. In the present work, to solve this problem, a buffer layer composed of ZnO nanoparticles was introduced for the first time, enabling the fabrication of interlayer mixing-free QLED with RGB QDs-stacked multi-EMLs. In these QD stacked devices, various stacking configurations of RGB QD EMLs were attempted to explore their effects on EL characteristics.

제 1 장 서 론 1
참고문헌 5
제 2 장 이론적 배경 9
2.1 양자점 9
2.1.1 양자점의 구조 9
2.1.2 조성별 반도체 양자점 13
2.1.3 양자점 합성 16
2.1.4 양자점 응용 분야 18
2.2 양자점 전계 발광 소자 24
2.2.1 디스플레이 소자 기술 개발 방향 24
2.2.2 전계 발광 소자 발광 메커니즘 28
2.2.3 전계 발광 소자 구조 31
2.2.4 소자 성능 제한 인자 33
2.2.5 전계 발광 소자 연구 동향 37
참고문헌 40
제 3 장 Ⅱ-Ⅵ족 계열 청색 발광 양자점 합성 및 응용 47
3.1 서 언 47
3.2 청색 발광 ZnCdS/ZnS 양자점 합성 49
3.2.1 실험방법 49
3.2.2 결과 및 고찰 51
3.2.3 결 론 59
참고문헌 60
3.3 Ligand Exchange 방법을 통한 양자점 표면 개질 및 특성 분석 62
3.3.1 실험방법 62
3.3.2 결과 및 고찰 64
3.3.3 결 론 76
참고문헌 77
3.4 청색 양자점 발광 다이오드 제작 80
3.4.1 실험방법 80
3.4.2 결과 및 고찰 83
3.4.3 결 론 99
참고문헌 100
제 4 장 Ⅱ-Ⅵ족 계열 녹색 발광 양자점 합성 및 응용 103
4.1 서 언 103
4.2 큰 입자 크기를 가지는 녹색 발광 CdSe@ZnS/ZnS 양자점 합성 105
4.2.1 실험방법 105
4.2.2 결과 및 고찰 107
4.2.3 결 론 116
참고문헌 117
4.3 녹색 양자점 발광 다이오드 제작 120
4.3.1 실험방법 120
4.3.2 결과 및 고찰 121
4.3.3 결 론 135
참고문헌 136
4.4 녹색 발광 양자점 기반 유연 소자 제작 139
4.4.1 실험방법 139
4.4.2 결과 및 고찰 142
4.4.3 결 론 144
참고문헌 145
제 5 장 Ⅱ-Ⅵ족 계열 청색, 녹색 및 적색 양자점 기반 풀-컬러 발광 다이오드 제작 및 특성 분석 147
5.1 서 언 147
5.2 적색 발광 CdSeS/ZnS 양자점 합성 및 양자점 발광 다이오드로의 적용 149
5.2.1 실험방법 149
5.2.2 결과 및 고찰 152
5.2.3 결 론 159
참고문헌 160
5.3 청색, 녹색 및 적색 양자점 단일 혼합층 기반 풀-컬러 발광 다이오드의 제작 및 특성 분석 161
5.3.1 실험방법 161
5.3.2 결과 및 고찰 163
5.3.3 결 론 177
참고문헌 179
5.4 적층 방식의 청색, 녹색 및 적색 양자점 층 기반 풀-컬러 발광 다이오드 제작 및 특성 분석 182
5.4.1 실험방법 182
5.4.2 결과 및 고찰 185
5.4.3 결 론 202
참고문헌 203
제 6 장 결 론 204
Abstract 209
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