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(성균관대학교, 성균관대학교 일반대학원)

지도교수
박호석
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리튬이온배터리는 높은 에너지 밀도를 장점으로 소형 전자기기부터 전기 자동차, ESS까지 널리 적용되고 있다. 특히, 내연기관 규제정책으로 인해 친환경 자동차에 대한 관심이 증가하고 있으며 이에 힘입어 전기 자동차에 적용하기 위한 전지 수요 또한 급증하고 있다. 자동차용 전지는 긴 주행거리를 위한 높은 에너지 밀도와 내연기관 자동차의 연료주입 시간에 대응할 수 있는 빠른 충전 속도를 필요로 한다.
현재 널리 상용되고 있는 음극 소재인 흑연은 제한된 용량 및 리튬 금속의 환원 전위에 근접한 반응 전위를 가지므로 자동차 전지에 적용되기 위한 고 에너지 밀도화 및 급속충전에 불리하다. 반면 차세대 소재인 실리콘은 높은 비용량과 상대적으로 높은 반응 전위를 가지고 있다. 따라서 고 에너지 밀도를 가지면서 급속 충전이 가능한 리튬이온전지 소재로 사용될 수 있어 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나 리튬과의 반응 시 부피 변화가 극심하여 입자 분쇄 및 전해질 분해 가속화, 리튬 트랩 등의 문제점들을 가지고 있다.
본 연구에서는 이러한 실리콘의 열화가 충방전 범위(SOC)에 따라 달라진다는 연구내용을 기반으로 하여 저속에서 각각 다른 범위의 사이클링을 진행한 NCM/SiO 셀의 열화 정도 차이가 추후 급속충전에서 어떠한 거동을 나타내는 지 규명하고자 하였다. 실험 결과, 저속 사이클링 시 실리콘 음극 내부의 리튬 트랩 및 전극의 전반적인 저항이 증가 하며 급속충전 시 음극 표면에서 리튬 석출이 발생하는 것을 확인하였다. 충방전 범위가 넓을수록 실리콘의 열화가 극심해져 추후 급속충전 사이클에서 리튬 석출이 증가하여 퇴화가 가속화 되는 경향을 보였다. 본 연구 내용을 바탕으로 실리콘 음극을 사용한 리튬이온전지 설계 시 적절한 충방전 범위를 설정하여 실리콘의 열화를 제어하고, 급속충전 성능을 개선할 수 있다는 결론을 도출하였다.
#Lithium-ion batteries #Quick charge #SiO electrode #Mechanical degradation #Dendrite growth

목차

  1. Chapter 1. Introduction 1
    1.1 Basic principle of lithium-ion batteries 1
    1.2 Anode material engineering for quick charge performance 5
    1.3 Degradation of Silicon materials depending on utilization degree 10
    Chapter 2. Accelerated failure of quick-charge performance of SiO/NCM cell from the degradation history during normal cycle 14
    2.1 Introduction 14
    2.2 Experimental 17
    2.2.1 Electrode Preparation 17
    2.2.2 Evaluation of laminated pouch cell 17
    2.2.3 Post-mortem electrode analysis 21
    2.2.4 Electrochemical analysis 21
    2.3 Results and discussion 22
    2.3.1 Cycleability of laminated cell 22
    2.3.2 Accelerated degradation from dendritic Li 25
    2.3.3 Li-trapping in SiO electrode 28
    2.3.4 Resistance growth according to degradation 32
    2.3.5 Summary of accelerated degradation mechanism 35
    2.4 Conclusion 37
    Reference 38
    Appendix 46
    Abstract in Korean 49

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