Pure-HfOx Ferroelectricity for Next-generation Memory Devices :차세대 메모리 장치를 위한 순수한 하프늄 옥사이드 강유전체 연구

민경규

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자료유형: 학위논문

저자정보: 민경규 (서울대학교, 서울대학교 대학원)

지도교수: 박병국

발행연도: 2022

저작권: 서울대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수17

초록· 키워드

현대의 컴퓨팅 방식은 메모리의 효율을 위해서 메모리 계층 구조를 가지고 있다. 하지만 장치간의 용량과 속도 차이로 인해 연산 과정에서 필연적으로 병목현상이 생기는 문제가 존재한다. 이를 해결하려는 목표를 가지고 물질 특성에 기반한 다양한 비 휘발성 메모리들이 등장하였다. 이들은 빠른 속도와 높은 집적도에 기반하여 기존의 메모리 계층 구조의 문제를 해결하고, 나아가 다중 비트의 데이터 저장을 활용하여 새로운 컴퓨팅 방식을 만들어 내는 것을 목표로 활발하게 연구가 진행중이다. 이 차세대 메모리의 후보군 중에, 전계에 의한 쌍극자 분극을 이용하여 데이터를 저장하는 강유전체 메모리가 있다. 2010년대 들어 하프늄 옥사이드 (HfOx)에서의 강유전성이 나타나는 결정구조가 발견되면서 이 강유전체는 더욱 큰 주목을 받기 시작하였고, 폭발적인 연구가 집중되면서 빠른 속도로 발전하고 있다.
많은 연구에서 Al, Si, Zr 들을 첨가하여 HfOx의 강유전성을 이끌어 내고 있지만, 이 방법들은 첨가된 물질의 농도에 따른 급격한 분극 변화가 발생하거나 낮은 강유전체로의 전이 온도를 가지는 단점이 있다. 이에 본 학위 논문에서는 순수한 HfOx를 사용하여 이런 단점을 제거하는 연구를 진행하였다. 선행 연구들에서도 순수한 HfOx에 대한 연구가 진행된 바가 있지만 이들은 낮은 잔류 분극 값과 낮은 강유전성 발현 온도를 가지는 문제가 있었다.
본 연구에서는 metal-ferroelectric-insulator-semiconductor (MFIS) 층을 형성하여 산소 결핍을 가지는 HfOx를 기반으로 강유전체를 형성하였다. 그 결과 실리콘 옥사이드 층에 의하여 누설 전류가 감소되어 높은 온도의 열처리가 가능해져서, 800도 이상의 고온에서 열적 안정성을 가지면서 높은 잔류 분극 값 (Pr~20μC/cm2)과 소자간의 변동성이 작은 뛰어난 강유전체의 형성 방법을 확보하였다. 이 결과는 이전의 순수한 HfOx 강유전체 연구들에서 달성하지 못한 영역으로, 이것은 다양한 강유전체 메모리 제작 기반이 된다. 이어서 순수한 HfOx에서의 우수한 강유전성의 근원을 밝혀 내었다. 이는 박막 내의 산소 결핍이 HfOx의 안정적인 monoclinic 상으로의 전이를 막고, 후속 열 공정 과정에서 준 안정한 상태인 orthorhombic 상으로의 전이 문턱 에너지를 낮추어 강유전성을 이끌어 내는데서 기인한다. 이 과정에서 타이타늄 나이트라이드 금속 전극을 통한 변형 효과와 열처리 공정에서의 빠른 냉각 속도를 사용하여 상변이의 문턱 에너지를 조절함으로써 보다 뛰어난 강유전성을 확보했다. 이어서 MFIS 스택에서의 강유전체와 계면층을 각각 최적화하는 방법을 제시하였다. 이 과정에서 넓은 열처리 온도에서 높은 분극 특성을 만들어 내고, 빠른 스위칭 스피드를 가지는 소자를 만들어 내는 방법을 제시하였다.
이런 일련의 연구를 통해서 순수한 HfOx의 강유전체를 Ferroelectric FET (FeFET) 과 Ferroelectric tunnel junction (FTJ) 와 같은 차세대 메모리 소자로 활용 할 수 있는 가능성이 증대되었다. 이들은 CMOS 호환 프로세스와 다중 비트 및 비파괴 판독이 가능한 특징을 가지는 메모리 소자로써, 차세대 메모리의 중심축을 차지할 것으로 기대 받고 있다. 메모리로서의 실제 응용을 검증하기 위해서 제작된 MFIS 소자를 기반으로 얇은 박막을 통해 흐르는 터널링 전류를 강유전체에 저장된 분극으로 조절하는 FTJ 메모리 동작을 확인하였다. 실험을 통하여 제작된 순수한 HfOx MFIS 소자가 안정적이고, 여러 저장 단계를 가지는 FTJ 소자로의 뛰어난 동작이 가능함을 확인하였다. 뿐만 아니라 이 소자가 낮은 소모 전력과 빠른 속도를 가지고 있어 고집적의 메모리 응용에 있어서 유리함을 실험적으로 검증하였다. 그리고 펄스 응답 실험을 통해서 시냅스 응용(ISPP)과 이진 메모리 연산(Identical pulse programming)에 각각 적합한 프로그래밍 방법을 제시하였으며, MFIS 형태의 HfOx FTJ의 동작 원리가 HfOx 내부의 트랩에서 기인하는 터널링 작용에 근간을 두고 있음을 밝혀 내었다.
이와 같은 본 학위 논문을 통하여, 순수한 HfOx 기반의 차세대 강유전체 메모리에 대한 기틀이 마련되었고, 다양한 응용을 위한 방향성이 제시되었다. 이 연구 결과를 기반으로 강유전체 메모리가 고집적도를 가지는 대용량 메모리의 실질적인 구현으로 확장되는 것을 기대할 수 있다.

In modern computing methods, a hierarchical memory structure exists for efficient memory use. However, a bottleneck will inevitably arise because of the performance disparity between each layer in this hierarchical arrangement. In order to solve this problem, several emerging non-volatile memories are being studied with the advantages of high-speed and high-density. Furthermore, they are continuously trying to be adapted to new ways of computing through multi-bit storage properties. Among them, there is a ferroelectric memory that stores data using dipole polarization alignment by the electric field. In the 2010s, these ferroelectrics attracted more attention as the crystallinity of hafnium oxide (HfOx) was discovered.
Although adding Al, Si, and Zr can derive the ferroelectricity of HfOx, they have the drawback of having a low phase-transition temperature or concentration-dependent polarization properties. Therefore, in this dissertation, a study was conducted on the ferroelectricity of pure HfOx. However, previous pure HfOx ferroelectric studies had low polarization and low crystallization temperature problems. Therefore, this study carried out the transition to a ferroelectric based on oxygen vacancy rich HfOx in a metal-ferroelectric-insulator-semiconductor (MFIS) stack. As a result, high-temperature thermal processing is possible due to reduced leakage current by SiO2 IL, making pure HfOx ferroelectric with a high polarization value of about 20 μC/cm2 and low variability while having thermal stability at over 800 oC. It is a characteristic that former studies could not achieve. Then, the basis for manufacturing various ferroelectric memories was secured through the dissertation.
Subsequently, the origin of ferroelectricity in pure HfOx was identified. The oxygen vacancy in the HfOx thin film prevents the transition to the stable phase and lowers the transition energy barrier to the ferroelectric phase in the subsequent thermal process. During this process, excellent ferroelectricity was secured from the strain effect through the TiN metal electrode and the fast cooling rate in the thermal process. Next, optimizing methods for pure HfOx MFIS devices were presented by controlling the ferroelectric and interfacial layers of the MFIS stack, respectively. In this optimization, the methods for producing high polarization stacks over a wide temperature range and producing a fast switching speed device were found. Through the series of studies, the possibility of utilizing pure HfOx as a next-generation memory device such as ferroelectric FET (FeFET) and ferroelectric tunnel junction (FTJ) has been enhanced. They are representative CMOS-compatible memory devices with multi-bit storage and non-destructive readability.
In order to confirm the practical application as a next-generation memory, the FTJ operation of the MFIS device was confirmed. This FTJ is a memory device that modulates the tunneling current based on the ferroelectric''s polarization state. As a result, it was confirmed that the pure HfOx device could be operated as a stable and multi-state memory device. In addition, it was experimentally verified low power consumption and high-speed FTJ operation, which is advantageous in high-density memory applications. Furthermore, a pulse programming method suitable for multi-level synaptic application (ISPP) and binary memory operation (identical pulse programming) was presented by measuring the pulse response. Furthermore, it was discovered that the MFIS HfOx FTJ''s operating principle is based on the tunneling induced by the trap in the HfOx.
This dissertation improves the understanding of the next-generation ferroelectric memory based on pure HfOx. Based on this research, it is expected that the practical implementation of high-density memory will be possible.

#Ferroelectric #Hafnium oxide #memory device #ferroelectric tunnel junction #FTJ

Abstract i
Contents iv
List of Tables vi
List of Figures vii
1 Introduction 1
1.1 Emerging Non-volatile Memories 1
1.2 Ferroelectric-based Memories 5
1.3 Scope of dissertation 7
2 Ferroelectricity in Pure-HfOx 8
2.1 Backgrounds: HfO2-based Ferroelectrics 8
2.2 Experimental Procedure 13
2.3 Characteristics of Pure HfOx MFIS stack 15
3 Analysis of Pure HfOx Ferroelectricity 26
3.1 Origin of Pure HfOx Ferroelectricity in MFIS stack 26
3.1.1 Influence of MFIS stack Structure on Ferroelectricity 26
3.1.2 Effects of Oxygen Vacancy in HfOx on Ferroelectricity 31
3.1.3 Effects of RTA ramping down on Ferroelectricity 33
3.1.4 Affect of Top Electrode on the Ferroelectricity of Pure HfOx 34
3.2 Optimizations of Pure HfOx MFIS stack 39
3.2.1 Optimization of HfOx Ferroelectric Layer in MFIS stack 39
3.2.2 Optimization of SiOx Interfacial Layer in MFIS stack 45
4 FTJ Operation of Pure HfOx MFIS stack 60
4.1 Ferroelectric Tunnel Junction (FTJ) 60
4.2 FTJ Operations in Pure HfOx MFIS stack 64
4.3 Mechanism of Pure HfOx MFIS FTJ 73
5 Conclusion 83
Bibliography 86
Abstract (In Korean) 97
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