수소 생산을 위한 혼합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응용 금속산화물 조촉매가 첨가된 Ni 촉매 연구 :Metal oxide promoted Ni catalysts for hydrogen production from steam reforming of mixed alkane hydrocarbons reaction

공지현

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자료유형: 학위논문

저자정보: 공지현 (경남대학교, 경남대학교 대학원)

지도교수: 장원준

발행연도: 2023

저작권: 경남대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

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이 논문의 연구 히스토리 (3)

2024

다양한 조촉매가 첨가된 Ni계 촉매를 이용하여 혼합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응으로부터 수소 생산

공지현 , 김민주 , 장원준 한국가스학회 학술대회논문집 2024.05 학술대회자료

2023

수소 생산을 위한 혼합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응용 금속산화물 조촉매가 첨가된 Ni 촉매 연구

공지현 사회기반시스템공학과 2023.01 학위논문

2021

동남권 도장시설 배출 폐탄화수소로부터 수소 생산을 위한 촉매 연구

공지현 , 김민주 , 김진희 외 2명 대한토목학회 학술대회 2021.10 학술대회자료

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본 연구에서는 혼합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응을 통해 수소 생산을 위한 Ni 기반 촉매에서 담체 및 조촉매 종류에 따른 영향을 연구하였다. 혼합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응의 반응 가스는 CH4, C2H6, C3H8, C4H10으로 다양한 반응이 동시에 발생하기 때문에 크래킹 반응 선택성 및 탄소침적 형성이 최소화되면서 높은 수소 몰수를 나타내는 최적 촉매를 도출하고자 한다. 촉매는 CeO2 담체에 금속산화물 조촉매로 Al2O3, La2O3, MgO 및 ZrO2를 첨가하였으며 Al2O3 담체에 금속산화물 조촉매로 CeO2, La2O3, MgO 및 CaO를 함침법으로 담지시켰다. 활성물질인 Ni의 담지량은 15wt.%로 고정하였으며 담체와 금속산화물 조촉매의 중량비는 9:1로 설정하였다. 제조된 촉매는 특성분석을 통해 개질 반응에 영향을 미치는 특성을 분석하였다. 혼합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응은 선행 연구를 통해 도출한 크래킹 반응 선택성과 탄소침적 형성이 최소화되는 850 ℃, H2O/C 비 7.0 조건에서 수행하였으며, GHSV는 426,136 mL/h·gcat인 가혹한 조건에서 촉매 성능을 평가하였다. 혼합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응 결과에 따르면, 조촉매가 첨가된 CeO2 담체 촉매 중에서 Ni/MgO/CeO2 촉매가 가장 높은 알케인 전환율(C1-C4) 및 H2 몰수를 보였다. Ni/MgO/CeO2 촉매의 우수한 성능은 H2-chemisorption 분석으로 확인된 높은 Ni 분산도로 인한 결과로 판단된다. 조촉매가 첨가된 Al2O3 담체 촉매 중에서는 높은 산도에 기인한 Ni/CaO/Al2O2 촉매가 가장 높은 전환율 및 H2 몰수를 나타냈다. 혼합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응용 Ni 기반 촉매의 성능은 Ni 분산도와 산도에 영향을 받는 것으로 나타났다. 반응 후 촉매를 이용하여 TGA 분석한 결과, 조촉매가 첨가된 CeO2 담체인 모든 촉매는 탄소침적이 형성되지 않았으나, Ni/CaO/Al2O3 촉매를 제외한 조촉매가 첨가된 Al2O3 담체인 촉매에서는 탄소침적 형성으로 인한 무게 감소가 나타났다. 결론적으로, MgO 조촉매가 첨가된 Ni/MgO/CeO2 촉매는 높은 Ni 분산도를 가짐에 따라 가장 유망한 촉매 중 하나다. 또한, 산도가 높은 CaO 조촉매가 첨가된 Ni/CaO/Al2O3 촉매도 후보 중 하나로 고려될 수 있다.

In this study, the effect of support and promoter for nickel-based catalysts have been studied in the steam reforming of mixed alkane hydrocarbons(CH4, C2H6, C3H8, C4H10) reaction for hydrogen production. Steam reforming of mixed alkane hydrocarbons reaction is the complex chemical reaction because cracking of C2H6, C3H8, C4H10, coke formation, steam reforming and water gas shift reactions occur simultaneously. The key issue is the catalyst that could be highly active and selective for hydrogen production while avoiding the unwanted side reactions(cracking and carbon formation). Various metal oxide promoters(Al2O3, La2O3, MgO, and ZrO2) are loaded on CeO2 support and CeO2, La2O3, MgO, and CaO are loaded on Al2O3 support by using a impregnation method. The loading amount of Ni is fixed at 15wt.% and the weight ratio between support and metal oxide promoter is 9:1. The effect of the prepared catalysts on the reforming reaction was carried out characterization. The steam reforming of mixed alkane hydrocarbons reaction is performed at 7.0 of H2O/C ratio, temperature(850 ℃), atmospheric pressure, and a high gas hourly space velocity of 426,136 mL/h·gcat that condition minimal cracking reaction selectivity and carbon deposition formation derived from previous studies. According to the catalytic reaction of the steam reforming of mixed alkane hydrocarbons, Ni/MgO/CeO2 catalyst showed the highest alkane conversion with the highest H2 moles among the promoted CeO2 catalysts. This excellent catalytic performance of Ni/MgO/CeO2 catalyst is mainly due to their high Ni dispersion, as confirmed from H2-chemisorption. Among the promoted Al2O3 catalysts, the Ni/CaO/Al2O3 catalyst showed the highest conversion and H2 moles, as a result of its highest acidity. The catalytic performance of Ni-based catalyst for the steam reforming of mixed alkane hydrocarbons is dependent on both Ni dispersion and acidity. According to the TGA results, all of promoted CeO2 catalysts wasn’t formed carbon deposition. On the contrary, the promoted Al2O3 catalysts showed weight loss except for the Ni/CaO/Al2O3 because of the formation of carbon deposition. In conclusion, the Ni/MgO/CeO2 catalyst is one of most promising catalyst for the steam reforming of mixed alkane hydrocarbons reaction because of a high Ni dispersion. In addition, the Ni/CaO/Al2O3 catalyst with a high acidity is possibly considered as one of candidate.

#혼합 알케인 탄화수소 #수소 #수증기 개질 반응 #크래킹 반응 #Ni계 촉매 #Mixed alkane hydrocarbons #Hydrogen #Steam reforming #Cracking reaction #Nickel based catalyst

국문요약
Ⅰ. 서론 = 1
제1절 연구의 배경 = 1
제2절 연구의 목적 = 4
Ⅱ. 이론적 배경 = 5
제1절 수소에너지 = 5
제2절 혼합 알케인 탄화수소로부터 수소 생산 = 9
제3절 촉매 = 15
제4절 촉매의 비활성화 = 19
제5절 비활성화 방지를 위한 촉매 선행 연구 및 촉매 설계 = 22
Ⅲ. 연구 방법 = 27
제1절 촉매의 제조 방법 = 27
제2절 촉매의 특성분석 = 29
제3절 촉매 반응 = 31
Ⅳ. 결과 및 고찰 = 34
제1절 촉매의 특성분석 = 34
제2절 촉매의 반응 적용 = 45
Ⅴ. 결론 = 55
참고문헌 = 57
ABSTRACT = 64

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