Physicochemical and mineralogical properties of steam-treated Ca and Na bentonite :스팀 처리된 Ca 및 Na 벤토나이트의 물리화학적 및 광물학적 특성

Hongjae Kim

자료유형: 학위논문

저자정보: Hongjae Kim (고려대학교, 고려대학교 대학원)

지도교수: 조호영

발행연도: 2023

저작권: 고려대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수2

초록· 키워드

50 wt.% 이상의 몬모릴로나이트를 함유한 벤토나이트는 고준위 방사성 폐기물 (HLRWs)을 처분하기 위한 심지층 처분장의 완충재로 고려되고 있다. 벤토나이트는 높은 팽윤능, 낮은 수리전도도, 높은 방사성 핵종 흡착 능력과 같은 특성 때문에 완충재로 고려된다. 벤토나이트 완충재는 HLRWs의 방사성 붕괴로 인한 열과 지하수에 노출될 수 있다. 불포화 벤토나이트 완충재에 존재하는 물은 고온 및 고압 조건에서 스팀으로 전환될 수 있다. 이전 연구들에서는 ‘스팀 처리가 벤토나이트의 팽윤능을 감소시키고 표면 특성을 친수성에서 소수성으로 변화시키거나 변화를 발생시키지 않았다’ 라는 대조적인 결과가 보고되었다. 대조적인 결과는 아마도 이전 연구들이 서로 다른 실험 조건과 방법들을 사용했기 때문이다. 따라서 스팀 처리가 벤토나이트 특성에 미치는 영향은 아직 명확하지 않다. 본 연구의 목적은 다양한 기간 동안 벤토나이트에 스팀 처리를 한 후 벤토나이트의 특성, 특히 팽윤 특성이 변하였는지 확인하고 만약 변하였다면 스팀 처리된 벤토나이트의 특성 변화의 원인을 알아보는 것이다. 스팀 처리 및 분석에는 두 가지 유형의 벤토나이트가 사용되었다; 경주 Ca-벤토나이트 (KJ-Ⅱ), 와이오밍 Na-벤토나이트 (GCL-B). 스팀 처리는 다양한 기간 (7, 30, 60 일) 동안 150℃ 오븐에서 수행되었다. Free swell test, X-ray fluorescence (XRF) 분석, Thermal 분석 (TG/DTA), 양이온 교환능 (CEC), BET surface area measurement, water uptake test는 다양한 기간 동안 스팀 처리된 벤토나이트와 원시 (raw) 벤토나이트에 대해 수행되었다. 스팀 처리된 벤토나이트의 몇몇 특성들은 원시 벤토나이트와 비교했을 때 변하였다. 팽윤능을 지시하는 팽윤지수 (free swell index)는 이전 연구 결과들과 마찬가지로 크게 감소하였다. XRF 분석 결과 두 벤토나이트의 화학적 조성은 스팀 처리 후에도 변하지 않았다. 벤토나이트 시료의 열적 특성에서는 스팀 처리된 GCL-B 벤토나이트에서 변화가 관찰되었다. 스팀 처리 후, 탈수 영역의 하나의 흡열 피크가 두개의 피크로 나타난 반면, 탈수산화기 영역의 두개의 흡열 피크는 하나의 피크로 나타났다. 스팀 처리된 벤토나이트 시료의 교환성 양이온은 원시 벤토나이트 시료와 비교했을 때 달라졌다. 두 유형의 벤토나이트 시료 모두에서 Mg 농도는 감소한 반면 Ca 농도는 증가했다. BET 비표면적과 물흡수능 (water uptake capacity)의 변화는 일부 스팀 처리된 벤토나이트 시료에서 관찰되었다. 그러나 이러한 변화는 전처리 과정에서 스팀 처리된 시료를 분쇄하는 동안 입자 크기가 감소했기 때문일 수 있다. 본 연구의 결과는 스팀 처리가 벤토나이트, 특히 Na-벤토나이트의 팽윤, 열적 및 물리화학적 특성에 영향을 미친다는 것을 나타낸다. 향후 연구에서는 벤토나이트의 표면 특성에 초점을 맞춰 표면 특성이 친수성에서 소수성으로 변화했는지 조사하고 몬모릴로나이트 구조에서의 변화를 확인할 예정이다.

Bentonite containing >50 wt.% montmorillonite is being considered as a buffer material in a deep geological repository to dispose of high-level radioactive wastes (HLRWs). Bentonite is considered a buffer material because of its exceptional properties such as high swelling capacity, low hydraulic conductivity, and high radionuclide sorption capacity. The bentonite buffer can be exposed to heat from the radioactive decay of HLRWs and to groundwater. Water in unsaturated bentonite buffer can be converted to steam under elevated temperature and pressure conditions. Previous studies reported contrasting results showing that steam treatment could decrease the swelling capacity, change surface properties from hydrophilic to hydrophobic, or could not change. The contrasting results were probably because different studies used different experimental conditions and methods. Therefore, the effect of steam treatment on the bentonite properties is still unclear. The purposes of this study were to verify how the properties of bentonite changed after steam treatment for various periods of time, in particular swelling properties and to determine the cause of change in properties of steam-treated bentonite if the properties have changed. Two types of bentonite samples were used for steam treatment and analysis; Gyeongju Ca-bentonite (KJ-Ⅱ) and Wyoming Na-bentonite (GCL-B). Steam treatment was performed using a closed reactor in an oven at 150℃ for various periods (7, 30, and 60 days). Free swell test, X-ray fluorescence (XRF) analysis, thermal analysis (TG/DTA), cation exchange capacity (CEC) measurement, BET specific surface area measurement, and water uptake test were performed on steam-treated bentonite for various periods and raw bentonite. After steam treatment, some properties of steam-treated bentonite changed when compared to raw bentonite. Free swell index, which indicates the swelling capacity, significantly decreased, similar to the results of previous studies. Results of XRF analysis showed that the chemical composition of both types of bentonites did not change after steam treatment. In thermal properties of bentonite samples, significant changes were observed in the steam-treated GCL-B bentonite. After steam treatment, one endothermic peak in the dehydration region appeared as two peaks, whereas two peaks in the dehydroxylation region appeared as one peak. The exchangeable cations of the steam-treated bentonite samples were different compared to raw bentonite samples. Mg concentration decreased, whereas the Ca concentration increased in both types of bentonite samples. The changes in both the BET specific surface area and water uptake capacity were observed in some steam-treated bentonite samples. However, these changes might be attributed to the particle size reduction during grinding of the steam-treated samples in the pretreatment process. The results of this study confirmed that steam treatment affected the swelling, thermal, and physicochemical properties of bentonite, in particular Na-bentonite. Further studies will focus on the surface properties of bentonite to investigate whether the surface properties have changed from hydrophilicity to hydrophobicity and confirm the changes in the montmorillonite structure.

#Bentonite #Buffer #High-level radioactive wastes #Deep geological repository #Steam treatment

Abstract i
국문 초록 iv
1. Introduction 1
2. Background 6
2.1. High-Level Radioactive Wastes (HLRWs) disposal 6
2.2. Engineered Barrier System (EBS) 9
2.3. Clay mineralogy 12
2.3.1. Clay minerals 12
2.3.2. Bentonite 13
2.4. Steam-bentonite interaction 16
2.5. Previous studies 19
2.5.1. Couture (1985) 19
2.5.2. Oscarson and Dixon (1989) 21
2.5.3. Mercurio et al. (2016) 23
2.5.4. Heuser et al. (2018) 24
3. Materials and methods 26
3.1. Materials 26
3.2. Methods 29
3.2.1. Steam treatment 29
3.2.2. Free swell test 32
3.2.3. X-ray fluorescence (XRF) analysis 36
3.2.4. Thermal analysis (TG/DTA) 36
3.2.5. Cation exchange capacity (CEC) and exchangeable cations 36
3.2.6. BET specific surface-area measurement 38
3.2.7. Water uptake test 39
4. Results and discussion 42
4.1. Swelling properties 42
4.1.1. Free swell index 42
4.2. Chemical and mineralogical properties 51
4.2.1. X-ray fluorescence (XRF) analysis 51
4.2.2. Thermal analysis (TG/DTA) 55
4.3. Physicochemical properties 72
4.3.1. Cation exchange capacity (CEC) and exchangeable cations 72
4.3.2. BET specific surface-area measurement 76
4.3.3. Water uptake capacity 87
5. Summary and conclusions 92
6. References 96

최근 본 자료

전체보기

구분	그룹	데이터 항목
AI 학습용 데이터	원문	원문 PDF 파일
AI 학습용 데이터	원문 + 메타 (기본/상세)	원문 PDF 파일 및 서지정보 CSV
대량 구매용 데이터	B2B 구독 방식	특정 자료 한정으로 원문 접근 권한 부여
대량 구매용 데이터	URL 전달 방식	바로 PDF 뷰어를 열람할 수 있는 URL 제공

구분	그룹	데이터 항목
AI 학습용 데이터	기본 메타	발행기관명, 간행물명, 권호명, 권(vol), 호(issue), 통권, 발행연도, 발행월, 논문명, 저자명, 시작페이지, 종료페이지, 전체페이지, 상세페이지URL
상세 메타 데이터	발행기관 메타	발행기관 이명, 영문명, 창립연도, 홈페이지URL, 발행기관 소개
	간행물 메타	부제목, 간행물 유형, ISSN, ISBN, 최초발행연도, 폐간연도, 간행빈도, 발행주기, 등재사항, 이용수, 피인용수, 권호수, 논문수, 표지이미지
	논문 메타	작성 언어, 부제목, 대등제목, 목차, 키워드, 초록, 이미지, 참고문헌, 이용수, 피인용수, 논문활용도, DBpia통합주제분류, KDC분류, DDC분류, 한국연구재단분류, UCI, DOI
	저자 메타	소속기관, 소속부서, 직급, 연구분야, 연구키워드, 이용수, 피인용수, 저자 논문활용도

구분	그룹	데이터 항목
※ 결합형/맞춤형 메타 데이터는 신청 내용에 따라 다양하게 제공 가능
이용순위 정보	주제분야별 많이 이용된 논문	“인문학”에서 많이 이용된 논문 TOP100
	이용기관별 많이 이용된 논문	“중고등학교”에서 많이 이용된 논문 TOP100
	세부기관별 많이 이용된 논문	“서울대학교”에서 많이 이용된 논문 TOP100
	키워드별 많이 이용된 논문	“Chat GPT”에서 많이 이용된 논문 TOP100
키워드 정보	많이 이용된 키워드	특정기간/분야/저널 내 많이 이용된 키워드
	많이 발행된 키워드	특정기간/분야/저널 내 많이 발행된 키워드
	많이 검색된 키워드	특정기간/분야/저널 내 많이 검색된 키워드
	연구 트렌드 키워드	특정 키워드 연관 연구동향 분석 데이터 키워드

논문 기본 정보

초록· 키워드

목차

최근 본 자료

댓글(0)