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(전북대학교, 전북대학교 일반대학원)

지도교수
이중희
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2차원 전이금속 칼코게나이드(TMCs)는 제어 가능한 전자 나노 구조와 다양한 상 형성으로 인해 전기화학적 응용에 큰 관심을 받고 있음. 본 연구는 내구성 높은 알칼리 수전해를 위해 저가, 고효율의 TMCs 물질로부터 촉매를 직접 개발하기 위한 새로운 전략에 초점을 맞추려 함.
첫 번째로, 저가의 수열합성 공정을 통해 전도성 니켈 폼(O-Ni1-xWxSe2/NF) 위에 3차원 계층적 산화 니켈 텅스텐 셀레나이드를 합리적으로 설계. 최적의 O–Ni0.5W0.5Se2 나노 구조는 HER 및 OER에 대해 20 mA cm-2에서 -109 및 238 mV의 낮은 과전압과 놀라운 내구성을 나타냄. 가장 중요한 것은 O–Ni0.5W0.5Se2 기반의 전해조는 10 mA cm-2 에서 ~1.56 V의 작은 셀전압을 필요로 한다는 것임.
두번째로, 변형된 준안정성 혼성상(1Tʹ/1T Co, P-SnS2)이 유도된 나노 시트를 카본 클로스(1Tʹ/1T Co, P-SnS2@CC) 위에 제조함. 최적의 1Tʹ/1T Co,P-SnS2@CC 촉매는 HER과 OER에 대해 각각 10 mA cm-2에서 ~-94 및 219.7 mV의 낮은 과전압을 나타낸다. 가장 중요한 것은 (1Tʹ/1T Co, P-SnS2@CC) 전해조가 10mA cm-2에서 ~1.53 V의 작은 셀 전압을 필요로 하는데, 이는 최첨단 Pt/C||RuO2 (10mA cm-2 에서 ~1.56 V)보다 우수함.
세 번째로, 금속성 Re와 1T ReS2의 이중상(1T/1T) 이종구조에 단원자 바나듐(V)을 합성(VSA-Re/ReS2)하는 새로운 접근법을 개발. 최적의 VSA-Re/ReS2 촉매는 HER과 OER에 대해 각각 10 mA cm-2에서 ~-70 및 180 mV의 낮은 과전압을 나타냈음. 전해조 셀은 10 mA cm-2의 전류 밀도에서 ~1.49 V의 낮은 셀 전압과 놀라운 안정성 및 내구성을 보였음.
#TMCs #electrocatalysts #hydrogen evolution reaction #oxygen evolution reaction #water electrolysis #재생 가능 에너지 #전이금속 칼코게나이드 #준안정성 상 #전기촉매 #수전해

목차

  1. CHAPTER 1: INTRODUCTION 1
    1.1. Introduction to energy resources 1
    1.1.1. Fossil fuels 1
    1.1.2. Energy from Renewable resources 3
    1.1.3. Nuclear energy 5
    1.2. Hydrogen (H2) energy 6
    1.2.1. H2 production methods 6
    1.2.1.1. H2 from fossil fuels gasification 6
    1.2.1.2. H2 from steam-methane reforming 7
    1.2.1.3. H2 from biomass conversion 8
    1.2.1.4. H2 from nuclear energy 9
    1.2.1.5. H2 from water splitting 10
    1.3. Electrochemical water splitting 12
    1.3.1. Reaction mechanism in electrochemical water splitting 16
    1.3.1.1. Mechanism of HER 16
    1.3.1.2. Mechanism of OER 19
    1.3.2. Crucial parameters for activity evaluation 20
    1.3.2.1. Overpotential (ƞ) 20
    1.3.2.2. EIS Analysis 21
    1.3.2.3. Tafel plot 22
    1.3.2.4. Stability 23
    1.3.2.5. Faradic efficiency 24
    1.3.3. Development of electrocatalysts 24
    1.3.3.1 Transitional metal chalcogenides (TMCs) 25
    1.3.3.2 Catalyst design strategies 26
    CHAPTER 2: CHEMICALS AND EXPERIMENTAL METHODS 31
    2.1. Chemicals 31
    2.2. Experimental methods 32
    2.2.1. Synthesis of O-Ni1-XWXSe2/NF bifunctional electrocatalyst for HER, OER and overall water splitting 32
    2.2.1.1. Synthesis of Ni1−xWx LDH/NF precursor 33
    2.2.1.2. Synthesis of O-Ni1-XWXSe2/NF 34
    2.2.2. Synthesis of (1Tʹ/1T) Co,PSnS2 bifunctional electrocatalyst for HER, OER and overall water electrolysis 35
    2.2.2.1. Synthesis of 1Tʹ/1T Co,PSnS2 electrocatalyst 36
    2.2.3. Synthesis of (1T/1T'') VSA-Re/ReS2 bifunctional electrocatalyst for HER, OER and overall water splitting 37
    2.2.3.1. Synthesis of 1Tʹ ReS2-CC 38
    2.2.3.2. Synthesis of 1Tʹ Re/ReS2@CC 38
    2.2.3.3. Synthesis of 1T/1Tʹ VSA-Re/ReS2@CC 39
    2.3. Material characterization 40
    2.3.1. Physical characterization 40
    2.4. Calculations 42
    2.4.1. Calculations for HER and OER 42
    Chapter 3: RESULTS AND DISCUSSIONS 43
    3.1. O-Ni1-XWXSe2/NF bifunctional electrocatalyst for HER, OER and overall water splitting 43
    3.1.1 Physical characterization 43
    3.1.1.1 XRD, XPS, BET analysis 43
    3.1.2 Morphological and structural characterization 50
    3.1.2.1 SEM, AFM, TEM analysis 50
    3.1.3 Electrochemical performance of O–Ni1−xWxSe2 NSs 60
    3.1.3.1 HER performance 61
    3.1.3.2 OER performance 69
    3.1.3.3 Water splitting performance 76
    3.2. (1Tʹ/1T) Co,P-SnS2 bifunctional electrocatalyst for HER, OER, and water electrolysis. 92
    3.2.1 Physical characterization 92
    3.2.1.1 XRD, RAMAN, XPS, UV-vis. and BET analysis 93
    3.2.2 Morphological and structural characterization 106
    3.2.2.1 SEM, AFM, TEM analysis 106
    3.2.3 Theoretical calculation 112
    3.2.4 Electrochemical performance of 1Tʹ/1T Co,P-SnS2/CC 119
    3.2.4.1 HER performance 119
    3.2.4.2 OER performance 130
    3.2.4.3 Water splitting performance 139
    3.3 (1T/1Tʹ) VSA-Re/ReS2 bifunctional electrocatalyst for HER, OER and overall water splitting 153
    3.3.1 Physical characterization 153
    3.3.1.1 XRD, RAMAN, XPS, and BET analysis 153
    3.3.2 Morphological characterization 164
    3.3.2.1 XRD, RAMAN, XPS, and BET analysis 164
    3.3.3 Electrochemical performance of (1T/1Tʹ) VSA-Re/ReS2 @CC 168
    3.3.3.1 HER performance 168
    3.3.3.2 OER performance 177
    3.3.3.2 Water splitting performance 187
    CHAPTER 4: CONCLUSIONS 199
    REFERENCE 201
    LIST OF PUBLICATIONS 233
    ACKNOWLEDGEMENTS 234

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