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(경북대학교, 경북대학교 대학원)

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대기 중CO2를 제거 및 활용하기 위한 탄소 포집 및 전환 (CCU, carbon capture and utilization)은 지구온난화 문제를 해결하기 위한 기술이다. 본 연구에서는 첫번째로, CO2 흡착을 위해 금속-유기 골격체인 UiO-67(Zr)에 아민기를 가지는 아미노실레인 (AS)을 최초로 도입하여 UiO-67-AS를 합성하였다. 아민기가 농도별 (x)로 도입된 UiO-67-AS(x) 중 3개의 아민기를 가지는 UiO-67-3AS(2)는 변형하지 않은 UiO-67 대비 높은 선택적 CO2 흡착성능을 보여주었다. 특히, 이상흡착용액이론 (IAST)으로 계산한 SCO2/N2는 1 기압에서 UiO-67 대비 약 163배 향상되었다. 이러한 특징은 MOF 내에 분산되어 형성된 염기성 amino group에 CO2가 결합하여 카바메이트 (carbamate) 구조를 형성하는 산-염기 작용으로 설명될 수 있었다. 이산화탄소를 도입하여 유용한 유기물로 전환하는 방법 중N-formylation은 촉매 존재 하에 수소공여체를 이용하여 아민기를 포밀화 할 수 있는 반응이다. Zr을 중심금속으로 하는 MOF-808(Zr)을 합성하였으며, 반응물에 추가한 modulator인 포름산 (formic acid)의 농도를 조절하여MOF 내에 존재하는 결함 부위 (defect site)의 양을 달리하여 합성하였고 촉매로 사용하였다. 반응물은 N-methylaniline혹은morpholine을 사용하였으며, PhSiH3를 수소공여체로 하여 30 oC, 1 기압의 온화한 조건하에 진행하였다. MOF-808은 MOF 내부에 존재하는 defect site의 농도가 증가함에 따라 N-methylaniline의 전환율과N-methylformanilide의 수율이 증가하였다. 또한 defect site효과를 확인하기 위하여 defect site농도가 가장 높은 MOF-808(6)에 aminobutane을 도입하여 defect site를 제거함으로써 촉매 효율이 감소하는 것을 확인하였다. 비정질화 한 MOF-808(6) 역시 초기 MOF-808(6)에 비해 다공성도가 크게 감소하였지만, N-formylation 효율은 큰 감소없이 유지되었다. Defect site를 가지는 MOF-808(6)은 추가적인 MOF의 기능화 없이 한단계로 제조 가능하며, 온화한 조건에서 높은 촉매효율과 재생성을 보여주었다. 따라서 MOF에 기반한 흡착제 또는 촉매를 통한CO2 포집 및 전환법은 CCU기술에 활용될 수 있는 효과적인 방법이다.

목차

  1. 1. Introduction 1
    1.1. Metal-organic framework (MOF) 2
    1.2. CO2 capture by using MOF based adsorbents 6
    1.3. Conversion of CO2 by using MOF based catalyst 8
    1.4. Research outline 11
    1.5 References 14
    2. Experimental section 33
    2.1. Materials 34
    2.2. Methods 34
    2.2.1. Synthesis of UiO-67s for CO2 capture 34
    2.2.2. Synthesis of MOFs for N-formylations 36
    2.2.3. Characterization methods 39
    2.2.4. Adsorption methods 40
    2.2.5. Catalytic reaction 41
    2.3. References 42
    3. Selective CO2 adsorption with modified MOFs 44
    3.1. Adsorption experiments 45
    3.2. Results and discussion 46
    3.2.1. Characterization of UiO-67s 46
    3.2.2. Adsorption of CO2 over UiO-67s 54
    3.2.3. Adsorption mechanism 68
    3.2.4. Competitiveness of modified UiO-67 74
    3.3. Summary 77
    3.4. References 78
    4. Conversion of CO2 with defective MOFs 82
    4.1. N-formylation of amine (NFA) reactions 83
    4.2. Results and discussion 83
    4.2.1. Characterization of MOFs 83
    4.2.2. Catalytic activity 98
    4.2.3. Competitiveness of the MOF-808(6) 115
    4.2.4. Mechanism for N-formylation of N-methylaniline 117
    4.3. Summary 121
    4.4. References 122
    5. Executive summary 125
    ABSTRACT IN ENGLISH 129
    ABSTRACT IN KOREAN 131

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