Design and Manufacturing of PEALD System and the Development of Plasma-based Novel ALD Processes for Energy Devices :PEALD 시스템의 설계/제작 및 플라즈마 기반의 ALD 공정 개발과 활용에 관한 연구

고도현

추천

검색

자료유형: 학위논문

저자정보: 고도현 (서울과학기술대학교 )

지도교수: 안지환

발행연도: 2023

저작권: 서울과학기술대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수9

초록· 키워드

전기 에너지는 현재 가장 가치 있는 형태의 에너지로 여겨지고 있습니다. 이에 따라, 전기 에너지를 생산하기 위한 전력 생산이 증가함에 따라 에너지 자원의 사용은 전반적으로 증가하고 있습니다. 하지만, 기존 에너지 자원인 석탄, 석유 및 천연가스 등은 지구 온난화를 야기하고 있고, 기후 변화를 일으키고 있습니다. 따라서, 기존 에너지 자원을 대체하기 위한 다양한 형태의 신재생 에너지 자원에 대한 연구가 활발하기 진행되고 있습니다. 그러나 이러한 신재생 에너지 자원은 몇몇가지 한계점을 보이는데, 대표적으로 태양열의 경우 하루 중 에너지 생산 시간이 제한적이고 간헐적이라는 것과 지열의 경우 한정된 지역에서만 에너지를 생산할 수 있다는 점등이 있습니다. 이러한 한계를 극복하기 위하여 효과적인 에너지 저장 및 변환 장치의 개발이 활발하게 이루어지고 있습니다. 최근에는 에너지 저장 및 변환 소자에서 나노구조 및 나노물질을 적용하여 성능 및 안정성을 향상시키는 연구가 진행되고 있으며, 원자층 증착법 (Atomic layer deposition, ALD)는 정밀한 두께 조절이 가능하고 복잡한 구조에서도 높은 박막 균일도를 보이며, 기존 화학적 기상 증착법 (Chemical vapor deposition, CVD)에 비해 상대적으로 낮은 온도에서 고품위의 박막을 증착 할 수 있다는 장점으로 현재 나노구조 및 나노물질을 형성하는데 큰 관심을 받고 있습니다.
Ⅲ장에서는 플라즈마 ALD (Plasma-enhanced ALD, PEALD) 시스템을 엔지니이러이 설계프로세스에 따라 어떻게 성공적으로 설계되고 제작되었는지를 보여주고 있습니다. Quality function depolyment (QFD), 유체 시뮬레이션 및 3D 모델링 등을 사용하여 설계 프로세스를 진행하였고, 블록 다이어그램, 전장 설계 및 P-다이어그램 등을 통하여 PEALD 시스템을 성공적으로 제작하였습니다. 프로토타입의 ICP-PEALD 시스템을 제작한 후 프로토타입 시스템의 문제점을 수정 및 보완하여 수정된 ICP-PEALD 시스템을 제작하였고, 결과적으로 성공적으로 ICP-PEALD 시스템이 설계 및 제작되었습니다.
Ⅳ장에서는 플라즈마 기반의 원자층 어닐링 (Atomic layer annealing, ALA)을 이용한 crystallinity-gradient (CG) 구조를 개발하였습니다. TiO2 박막을 PEALD 공정 중 플라즈마 노출 시간을 조절하여 ALA을 진행하였고, 국소적 결정화를 진행하였습니다. 이러한 국소적 결정화 특성을 이용하여 서로 다른 결정성을 가지는 CG TiO2 박막을 성공적으로 합성하였습니다. 결정질 TiO2와 비정질 TiO2의 비율을 조절함으로서 전체 박막의 물리적, 광학적, 그리고 전기적 특성을 정밀하게 제어 할 수 있었습니다. 또한, 결정질 TiO2와 비정질 TiO2 사이의 최적 비율은 누설 전류 밀도의 증가 없이 커패시턴스 밀도 (유전 상수) 만을 향상시키는 것을 확인하였습니다. 이러한 CG 구조를 3D 구조를 가진 유연 커패시터 제작에 사용하였습니다. 이렇게 제작된 3D 구조 유연 커패시터는 24.2 nF/mm2의 높은 정전 용량을 보이는 것을 확인하였고, 이는 다른 박막 기술로 제작된 플렉서블 커패시터 중 가장 높은 정전용량 밀도를 나타내었습니다.
Ⅴ장에서는 PEALD 공정을 이용하여 고순도의 금속 Ru를 성공적으로 증착하였고, 이렇게 증착된 고순도의 금속 Ru을 메탄 산화에 대한 촉매로 활용하여 메탄을 연료로 하는 고체 산화물 연료 전지에 적용하였습니다. 기존에 고체 산화물 연료전지에 널리 사용되던 Ni-SDC 촉매 위에 PEALD Ru를 증착함으로서 새로운 계면인 Ru-Ni 합금 계면과 Ru-SDC 복합 계면을 형성하였고, 이를 통하여 메탄 연료 고체 산화물 연료전지의 성능이 약 40 % 증가하는 것을 확인하였습니다. 또한, 고순도의 Ru 표면에서 발생하는 물의 탈수소화 반응을 통하여 메탄 연료 고체 산화물 연료전지의 성능 및 안정성을 감소시키는 CO 그룹을 효과적으로 제저하여 표면 탄소 형성을 효과적으로 억제하였습니다.
본 논문에 보고된 연구는 PEALD 시스템과 플라즈마 기반 ALD 공정에 대한 이해를 넓히는 데 기여했다는 점에서 의의가 있습니다. PEALD 시스템에 대한 이해를 바탕으로 플라즈마 기반의 새로운 ALD 공정을 개발하여 에너지 저장/변환 장치에 적용했습니다. 플라즈마 기반의 새로운 ALD 프로세스는 에너지 장치의 성능과 안정성을 효과적으로 개선했습니다. 따라서 본 연구는 궁극적으로 PEALD 기법을 적용할 수 있는 응용 분야 확대에 기여할 수 있을 것으로 생각하고 있습니다.

Electrical energy has been regarded as the most valuable form of energy; With an increase in electricity generation, the usage of energy resources will increase overall. Importantly, conventional energy resources, such as coal, oil, and natural gas, are aggravating global warming and climate change. Therefore, various types of renewable energy resources have been actively investigated to reduce the usage of conventional energy resources. However, such resources have intrinsic limits because of intermittent or limited generation areas. Therefore, the development of effective energy storage/conversion devices serves to overcome these intrinsic limits. Recently, nanostructure and nanomaterials have been actively applied to energy storage/conversion devices, and atomic layer deposition has attracted considerable attention among various deposition techniques owing to its controllability in thickness, high conformality and uniformity, and relatively low deposition temperature.
Chapter Ⅲ presents how the plasma-enhanced ALD (PEALD) system was successfully designed and manufactured following the systematic engineering design processes. QFD, fluid simulation, and 3D modeling were used for the design process and block diagram, whereas electrical system configuration and P-diagram were employed during the manufacturing process. First, the prototype ICP-PEALD system was manufactured, and subsequently the modified ICP-PEALD system was produced by correcting the problems of the prototype ICP-PEALD system. Consequently, the fully functional ICP-PEALD system was designed and manufactured.
Chapter Ⅳ elaborated on the investigation of the effect of plasma-based atomic layer annealing (ALA). The local crystallinity of a TiO2 film, along its thickness direction, was controlled by changing plasma exposure time (3- and 30-s) during the plasma-enhanced atomic layer deposition (PEALD) process. The physical and optical properties of the TiO2 film were precisely modulated by adapting a crystallinity-gradient structure. The crystallinity was precisely controlled because of the unique characteristics of plasma-based ALD. Moreover, the optimal ratio between crystalline and amorphous TiO2 improved capacitance density without increments of leakage current density. Plasma-based ALA was used to fabricate a 3-D structured flexible capacitor that uses a low thermal budget substrate. The capacitance density of the 3D structured flexible capacitor exhibited 24.2 nF/mm2 at 10 kHz, which is the highest capacitance density among the flexible capacitors fabricated by ALD or other thin-film techniques.
Chapter Ⅴ explains how high-purity metallic Ru was successfully deposited using the plasma-based ALD process. The catalytic activity for the methane oxidation of metallic Ru was investigated by applying a methane-fueled solid oxide fuel cell. PEALD Ru effectively improved the performance by approximately 40% by forming new interfaces, i.e., Ru-Ni alloy interface and Ru-SDC composite interface. Furthermore, the surface carbon coking was suppressed by eliminating CO groups through the dehydrogenation of water on the Ru surface.
Furthermore, the research reported in this dissertation is meaningful because it contributed to expanding the understanding of the PEALD system and the plasma-based ALD process. Based on the understanding of the PEALD system, plasma-based novel ALD processes were developed and applied to energy storage/conversion devices. The plasma-based novel ALD processes effectively improved the performance and stability of energy devices. Therefore, this study can ultimately contribute to expanding the applications that can apply the PEALD technique.

#ALD #Plasma #Energy devices

Chapter 1 Ⅰ. Introduction 1
1. Research motivation 2
2. Research objective 5
3. Outline of dissertation 7
4. Individual and group research statement 8
5. Reference 9
Chapter 2 Ⅱ. Theoretical Background 11
1. Plasma-enhanced atomic layer deposition 12
2. Solid oxide fuel cells 15
3. Electrostatic capacitors 18
4. Reference 21
Chapter 3 Ⅲ. Design and Manufacturing ICP-PEALD System 23
1. Introduction 24
2. Design methods 27
2.1 Quality functional deployment (QFD) 27
2.2 Concept design and concept reduction 27
2.3 Fluid simulation 28
2.4 3D modeling 28
3. Result and discussion 29
3.1 Design process of prior thermal ALD system and deposition results 29
3.2 Design process of ICP-PEALD system 40
3.3 Manufacturing of prototype ICP-PEALD system 48
3.4 Manufacturing of modified ICP-PEALD system 57
4. Conclusion 59
5. Reference 60
Chapter 4 Ⅳ. Plasma-based Novel ALD Process – Atomic Layer Annealing 61
1. Introduction 62
2. Experimental 65
2.1 Deposition of PEALD TiO2 and ZrO2 65
2.2 Constructing 3-D patterned flexible substrate 66
2.3 Fabricating crystalline-gradient (CG) TiO2 film 67
2.4 Fabricating polymer-based flexible 3-D capacitor 69
2.5 Electrical analysis 71
2.6 Physical, chemical, and optical analysis 73
3. Result and discussion 74
3.1 The deposition result of PEALD TiO2 74
3.2 Effect of plasma-based atomic layer annealing 75
3.3 Modulation of optical and electrical properties using crystalline-gradient TiO2 film 81
3.4 Electrical property of polymer-based flexible 3-D capacitor 90
4. Conclusion 99
5. Reference 100
Chapter 5 Ⅴ. Plasma-based Novel ALD Process – Noble Metal Catalyst Deposition 103
1. Introduction 104
2. Experimental 107
2.1 Deposition of PEALD Ru 107
2.2 Constructing co-sputtered Ni-SDC cermet 108
2.3 Fabricating electrolyte-supported methane-fueled SOFCs 109
2.4 Electrochemical analysis 110
2.5 Physical and chemical analysis 111
3. Result and discussion 112
3.1 Deposition result of PEALD Ru 112
3.2 Development methane oxidation catalyst decorating PEALD Ru on Ni-SDC cermet 114
3.3 Electrochemical performance of electrolyte-supported methane-fueled SOFCs 116
4. Conclusion 124
5. Reference 125
Chapter 6 Ⅵ. Overall Conclusion 128
Overall conclusion 129
국문초록 131
Appendix 133
Acknowledgments 134

최근 본 자료

전체보기

구분	그룹	데이터 항목
AI 학습용 데이터	원문	원문 PDF 파일
AI 학습용 데이터	원문 + 메타 (기본/상세)	원문 PDF 파일 및 서지정보 CSV
대량 구매용 데이터	B2B 구독 방식	특정 자료 한정으로 원문 접근 권한 부여
대량 구매용 데이터	URL 전달 방식	바로 PDF 뷰어를 열람할 수 있는 URL 제공

구분	그룹	데이터 항목
AI 학습용 데이터	기본 메타	발행기관명, 간행물명, 권호명, 권(vol), 호(issue), 통권, 발행연도, 발행월, 논문명, 저자명, 시작페이지, 종료페이지, 전체페이지, 상세페이지URL
상세 메타 데이터	발행기관 메타	발행기관 이명, 영문명, 창립연도, 홈페이지URL, 발행기관 소개
	간행물 메타	부제목, 간행물 유형, ISSN, ISBN, 최초발행연도, 폐간연도, 간행빈도, 발행주기, 등재사항, 이용수, 피인용수, 권호수, 논문수, 표지이미지
	논문 메타	작성 언어, 부제목, 대등제목, 목차, 키워드, 초록, 이미지, 참고문헌, 이용수, 피인용수, 논문활용도, DBpia통합주제분류, KDC분류, DDC분류, 한국연구재단분류, UCI, DOI
	저자 메타	소속기관, 소속부서, 직급, 연구분야, 연구키워드, 이용수, 피인용수, 저자 논문활용도

구분	그룹	데이터 항목
※ 결합형/맞춤형 메타 데이터는 신청 내용에 따라 다양하게 제공 가능
이용순위 정보	주제분야별 많이 이용된 논문	“인문학”에서 많이 이용된 논문 TOP100
	이용기관별 많이 이용된 논문	“중고등학교”에서 많이 이용된 논문 TOP100
	세부기관별 많이 이용된 논문	“서울대학교”에서 많이 이용된 논문 TOP100
	키워드별 많이 이용된 논문	“Chat GPT”에서 많이 이용된 논문 TOP100
키워드 정보	많이 이용된 키워드	특정기간/분야/저널 내 많이 이용된 키워드
	많이 발행된 키워드	특정기간/분야/저널 내 많이 발행된 키워드
	많이 검색된 키워드	특정기간/분야/저널 내 많이 검색된 키워드
	연구 트렌드 키워드	특정 키워드 연관 연구동향 분석 데이터 키워드

논문 기본 정보

초록· 키워드

목차

최근 본 자료

댓글(0)